연세대 박종혁 화공생명공학부 교수, 김광희 박사, 류민제 박사과정생, 삼성전자 SAIT 김주식 연구원, 이명진 연구원
연세대학교(총장 윤동섭) 화공생명공학과 박종혁 교수 연구팀이 삼성전자 SAIT와 함께 차세대전지로 주목받는 산화물 고체전해질 기반 전고체전지의 상용화를 앞당길 기술을 개발했다.
전고체전지는 기존 리튬이온전지와 다르게 고체전해질을 사용해 높은 안정성과 에너지 밀도를 달성할 수 있다. 특히, 무음극 전고체전지는 별도의 음극 활물질을 사용하지 않아 획기적인 수준의 에너지밀도 향상이 가능해 주목받고 있다.
그러나 기존의 ‘석출형 음극 구조’의 경우 충방전 과정에서 리튬 금속이 반복적으로 증·탈착되며 셀의 부피가 변화하고, 내부응력 발생으로 인한 안정성 문제가 있어 상용화의 최대 난제로 여겨져 왔다.
이에 연구진은 혼합 이온-전자 전도성 소재인 질화 타이타늄 나노튜브 Strain-free 음극 구조체와 은-탄소 중간층을 도입해 기존 산화물계 고체전해질을 기반으로 한 무음극전지의 충방전 과정에서 발생하는 셀 부피 변화를 해결했다.
특히, 3차원 혼합 이온-전자 전도성 소재의 구조체 공극 내부에 리튬 금속이 계면 확산 크리프 거동을 통해 안정적으로 증·탈착되며, 충방전 중 셀의 부피 변화를 억제해 안정성을 향상시키는 것을 밝혀냈다. 이런 방식을 통해 개발된 산화물계 고체전해질 기반 무음극전지는 상온에서 600회 이상 안정적으로 작동했다.
충방전 중 (위) 기존 석출형 음극 구조의 모식도 (아래) Strain-free 음극 구조의 모식도
이번 연구 결과는 산화물 고체전해질 기반 무음극전지가 구동될 때, 셀 부피 변화를 최소화해 전고체전지가 낮은 가압에서도 구동이 가능함을 확인했다는 점에서 큰 의의가 있다.
박종혁 연세대 교수는 “기존 무음극전지용 석출형 음극 구조의 구동할 때 발생하는 부피 변화 문제를 획기적으로 해결했다.”며, “이는 차세대전지로 주목받는 산화물계 고체전해질 기반 전고체전지의 상용화에 한 걸음 더 나아갈 방법을 제시한 것이다.”라고 말했다.
또한 김주식 삼성전자 SAIT 연구원은 “이번 연구의 Strain-free 음극 기술은 전고체전지의 외부 가압 장치를 제거하거나 간소화할 수 있어 전기차 배터리의 셀뿐만 아니라, 모듈 및 팩 레벨에서 에너지밀도를 크게 개선할 수 있다.”고 설명했다.
한편, 이번 연구는 연세대 박종혁 교수, 김광희 박사, 류민제 박사과정생과 삼성전자 SAIT 김주식 연구원, 이명진 연구원이 주도적으로 진행했으며, 자연 과학 분야의 최고 권위 학술지 ‘네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)’에 4월 27일 온라인 게재됐다.
